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單層二維異質結的超快光物理研究獲進展

發布時間:2021/11/5 16:14:18編輯:Ma Liang
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  近期,中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所計算物理與量子材料研究部研究人員與南方科技大學、北京大學、廣東大灣區空天信息研究院等團隊合作,研究了單層MoS2-ReSe2異質結的超快動力學,確認了跨越亞皮秒至數百皮秒不同時間尺度內電荷轉移、自由載流子演化及層間激子等弛豫路徑及中間過程。相關結果以Identifying the Intermediate Free-Carrier Dynamics Across the Charge Separation in Monolayer MoS2/ReSe2 Heterostructures為題發表在ACS Nano上。
  以原子層厚度MoS2等為代表的過渡金屬硫族化合物,可構筑出II類能帶傾斜的范德華異質結,極大拓展二維材料的物理內涵及其在信息、光電等領域的應用范圍。然而,II類二維范德華異質結中諸如電荷轉移機制、熱電子的面內局域化與擴展化、能量弛豫路徑、不同準粒子的相互作用及演化等相關的超快動力學物理圖像長期存在爭議,深入認識和理解它對器件設計及應用至關重要。
  研究團隊以大尺寸單層MoS2和ReSe2構筑的Ⅱ類范德華異質結為研究對象,采用自主研發的超快光譜技術,結合理論計算,系統研究了不同時間階段的非平衡態載流子動力學行為。研究人員利用太赫茲發射光譜,通過飛秒激光誘導的太赫茲脈沖波形,確定沿堆疊方向的超快界面電流形成及電荷轉移過程約為170 fs(圖1)。借助時間分辨太赫茲光譜,探測異質結面內電荷輸運動力學(圖2)。對比MoS2/ReSe2異質結及其獨立組分的時域和頻域光電導譜,發現異質結的太赫茲光電導符合簡單的Drude模型,其背散射效應接近零,從而證實對電導率的貢獻主要來自高度擴展化的熱電子,而非局域化激子,進一步確定了這種熱載流子演化為層間激子的特征時間常數(~0.7 ps)及表面俘獲過程(~13 ps)。研究人員結合近紅外飛秒泵浦-探測反射光譜,探測到MoS2/ReSe2異質結的激子動力學,發現層間激子壽命達到365 ps(圖3)。同時,該工作發現通過異質結構筑,可將二維ReSe2中的太赫茲光電導、非線性飽和吸收系數及帶間復合壽命分別提升近3倍、5倍及10倍以上,展現出巨大的光電性能調控范圍。
  該研究揭示了MoS2/ReSe2異質結中完整的激發態載流子演化和弛豫路徑,為認識和理解II類范德華異質結超快動力學提供了新的參考,對基于MoS2/ReX2 (X=Se, S)類的異相異質結體系的光電器件設計和發展具有重要指導意義。該工作得到了國家自然科學基金委國家重大科研儀器研制項目及面上項目等的支持。
 

微信號:ayiwangapp17

(來源: 中國科學院科技產業網 )

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